Comportement antiferromagnétique du système oxyde de nickel - oxygène

Abstract
The principal experimental results of this paper may be summarized as follows : 1. Over the range 0.0007 ≤x≤0.0196 the system NiO-(O) x exhibits a small magnetization due to the excess of oxygen, superimposed on a background behavior characterized by a Néel temperature, TN, of 526 °K ± 3, a broad maximum of susceptibility at Tc = 650 °K, and above T' c = 800 °K, by the Curie-Weiss state χM (T - Θ) = 3, with Θ/TN ≅ 5. 2. Below T' c, where a volume anomaly is not excluded, the background behavior is considerably affected by heat-treatment and cooling procedure ; above T'c the susceptibility data are quantitatively reproducible, although the magneton number 5 corresponding to the constant of the above relation is unexpectedly large for the ion Ni 2+, 3d8. 3. The « impurity » magnetization becomes apparent when oriented by a magnetic field, Ht, at a temperature Tt, TN ≤ T t ≽ 330 °K, and frozen in. Reproducible at will, it vanishes by reannealing at TN. Independent of the measuring field, the measured effect is the total magnetization induced by a given amount of oxygen excess if Ht and Tt are « saturating », the available part of it for given non saturating conditions. Tt ≽ TN and Ht ≽ 6 500 Oe are the saturation conditions, practically independent of x. 4. Greatest just below TN, the magnetization decreases rapidly with T t. It does not increase for Tt > TN, and vanishes whenever the orienting field is suppressed at T > TN, just above the Néel point. 5. The saturation magnetization increases linearly with the amount of excess oxygen, although 1 % only of it is available for inducing magnetization : μ/x = 0.009, where μ is the maximum saturation magnetization in a mole, expressed in Bohr magnetons. 6.x0 ≤ 7 × 10-4 atom O/mole NiO maybe taken as the «limit of stoichiometric purity » of NiO, valued in excess of oxygen: NiO-(O)0.0007 represents practically stoichiometric nickel oxide, that is, for first prepared samples, nickel oxide eventually free from metallic nickel, and also free, or almost free, from effective impurity magnetization. 7. For x > x0, nickel oxide contains effective impurity magnetization, oriented or not ; its antiferromagnetic behavior is anisotropic, compensated or not.

Résumé
Le comportement magnétique de NiO-(O)x est étudié entre 80 et 1500 °K. x = 0,0193 est le plus grand excès d'oxygène incorporé dans NiO, qui précipite du métal pour x0 ≤ 0,0007. Entre ces deux limites le système possède une aimantation d'« impureté », superposée à un état magnétique caractérisé notamment par la température de Néel TN = 526 °K ± 3 et, au-dessus de 800 ° K, par la relation de Curie-Weiss χM(T - 0) = 3, avec Θ/ TN ≈ 5. Sans influence sur ce paramagnétisme, les traitements thermiques peuvent affecter considérablement la courbe (χ, T) au-dessous de 800 °K. Pour se manifester, l'aimantation induite par une quantité d'impureté donnée doit être orientée par un champ magnétique Ht à une température Tt, TN ≤ Tt ≽ 330 °K, et « gelée ». Elle se manifestera dans sa totalité pour H t ≽ (Ht)lim = 6500 Oe et T t ≽ TN, valeurs limites ne variant guère avec x. Reproductible à volonté, l'aimentation disparaît par chauffage au point de Néel, définissant ainsi une susceptibilité d'impureté, anisotrope. L'aimantation à saturation croît de zéro linéaire-ment avec x, 1 % seulement de l'oxygène incorporé étant utilisable. Tout se passe comme si, répartie en l'absence de champ orientant normalement au plan qui contient le champ de mesure H, l'aimantation induite par l'excès d'oxygène x y était projetée dans la direction du champ orientant Ht, en vraie grandeur pour Tt ≽ TN et Ht ≽ (Ht)lim, la saturation correspondant au parallélisme de (Ht)lim et de H.